La nascita nel 1954 dell’Istituto di Storia dell’Arte recava in sé la necessità di dotare la Fondazione Giorgio Cini di collezioni a sostegno, completamento e valorizzazione delle attività di ricerca.Le prime acquisizioni sono legate alla figura del fondatore Vittorio Cini, annoverato tra i grandi collezionisti d’arte antica del Novecento e celebrato per la ricchissima raccolta d’arte distribuita nelle diverse dimore storiche, dal palazzo sul Canal Grande al castello di Monselice.

I lasciti dei primi anni Sessanta riguardano la serie degli arazzi fiamminghi e francesi, il corpus di maioliche rinascimentali veneziane, i mobili e gli arredi cinquecenteschi e seicenteschi, la serie di miniature e iniziali ritagliate – acquistate da Vittorio Cini tra il 1939 e il 1940 a Milano presso il libraio ed editore Ulrico Hoepli – i libri antichi illustrati; e alcuni dipinti di grande formato, che potevano essere facilmente esposti negli spazi del monastero, come la grande pala d’altare con l’Annunciazione di Benvenuto Tisi detto il Garofalo, proveniente dalla chiesa di San Cristoforo a  Mantova, o la grande tela di Carletto Caliari, proveniente dalla chiesa di San Nicolò del Lido e acquistata da Cini presso un antiquario newyorchese. Se i primi anni di vita dell’istituzione furono caratterizzati, oltre che dalle donazioni di Vittorio Cini alla Fondazione, da acquisti di dipinti, sculture e mobili antichi sul mercato antiquario, perlopiù finalizzati ad arredare la rinnovata e prestigiosa sede del monastero benedettino, si devono attendere gli anni Sessanta per vedere originarsi una politica di acquisizioni di largo respiro, determinata dagli interessi legati alla ricerca scientifica e alle attività culturali dell’Istituto. L’incipit di una politica rivolta alla costituzione di un patrimonio artistico organico – e collegato agli studi – si ebbe nell’ambito del disegno antico, soprattutto di scuola veneta ed emiliana, al quale furono subito dedicate importanti esposizioni.

Data fondamentale resta il 1962, anno nel quale si entrò in possesso, grazie alla fondamentale mediazione di Tammaro De Marinis, delle raccolte Giuseppe Fiocco, Antonio Certani, Fissore Pozzi e Donghi, e del corpus integrale delle incisioni di Giambattista e Francesco Piranesi nella prima edizione francese  della Calcographie de Piranesi Frères  pubblicata tra 1800 e 1807, nuclei costitutivi del neonato Gabinetto dei Disegni e delle Stampe, arricchito nel corso dei decenni successivi da ulteriori acquisizioni: l’album di caricature di Antonio Maria Zanetti il Vecchio, acquistato e donato nel 1968 da Vittorio Cini; le incisioni di Hogarth e Bartolozzi, provenienti dalla collezione Sormani e acquistate nel 1989, per quel che riguarda l’antico; la donazione Neri Pozza, i disegni di Renzo Biasion e di Felice Carena, l’ampia raccolta di acquerelli e tempere di Carlo Dalla Zorza, per il Novecento.

A una delle figlie del conte, Yana Cini Alliata di Montereale, spetta uno degli ampliamenti  più importanti e prestigiosi delle raccolte d’arte della Fondazione: con atto rogato nel 1981 l’erede dona un’ala del palazzo Cini, già Grimani, e un nucleo sceltissimo di opere d’arte provenienti dalla collezione del padre, consistente in una serie di tavole dipinte dal XIII secolo al XVI secolo (tra le quali si contano opere trecentesche di Taddeo Gaddi, Guariento, Niccolò di Segna e capolavori del Rinascimento di Sassetta, Filippo Lippi, Beato Angelico, Luca Signorelli, Sandro Botticelli, Piero di Cosimo, Jacopo Pontormo), sculture medievali e rinascimentali di pregio e raffinati oggetti d’arte decorativa, dai rami smaltati veneziani agli avori francesi, dai cassoni intarsiati alle porcellane settecentesche, dai tappeti persiani ai lampadari in vetro di Murano. La donazione Cini Alliata di Montereale rese possibile la creazione nel 1984 della Galleria di Palazzo Cini a San Vio, casa-museo che si qualifica come esempio storicizzato e testimonianza organica e suggestiva del gusto e degli interessi collezionistici di Vittorio Cini; cui si aggiunse nel 1989, per volere di Ylda Guglielmi di Vulci, il nucleo dei dipinti del Rinascimento estense, con capolavori di Cosmè Tura, Ercole de’Roberti, Marco Zoppo, Lorenzo Costa, Dosso e Battista Dossi, Ludovico Mazzolino, a rappresentare l’amore di Vittorio Cini per l’arte della città natale.

Il museo è stato recentemente arricchito da alcuni pregevoli conferimenti da parte degli eredi Cini, come le tavolette quattrocentesche di Colantonio provenienti dallo smembrato polittico per la basilica francescana di San Lorenzo Maggiore a Napoli; la bellissima tela con Ritratto di gentiluomo di Girolamo Romanino; o il piatto in argento e diaspro dell’orafo lombardo Gaspare Mola, commemorante la riforma del calendario ad opera di Papa Gregorio XIII.  Moltissime le acquisizioni recenti: dalla serie di fotografie con vedute urbane dedicate a Roma e a Paestum, realizzate dal celebre fotografo milanese Gabriele Basilico in occasione della mostra del 2010 alla Fondazione Giorgio Cini, dedicata a Giambattista Piranesi, ai nuovi nuclei di grafica moderna, come la collezione integrale di disegni e stampe appartenuti al critico d’arte triestino Manlio Malabotta, acquisita nel 2016.